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C'est dans cette forteresse qu'eut lieu, le 4 juillet 1189, « la Paix de Colombiers » (nom de Villandry au Moyen Âge), au cours de laquelle Henri II Plantagenêt, roi d'Angleterre, vint devant Philippe Auguste, roi de France, reconnaître sa défaite. Cette paix marque une étape essentielle du triomphe de la monarchie capétienne sur les grands féodaux, au premier rang desquels les Plantagenêts, dont l'immense domaine français comprenait la Normandie, laBretagne, le Maine, la Touraine, l'Anjou, le Poitou et l'Aquitaine. Au xive siècle, le château devint successivement la propriété de la famille de Craon, puis celle de Chabot.

En 1532 il est acquis par Jean le Breton, qui fait raser une vieille forteresse du XII siècle, dont il ne reste aujourd'hui que les fondations et le donjon que l'on devine derrière la cour d'honneur, afin de construire l'actuel château. Le château de Villandry, achevé vers 1536, est le dernier des grands châteaux qui furent bâtis sur les bords de Loire à l'époque de la Renaissance ; il fut construit par un ministre des Finances de François Ier, Jean le Breton. Les descendants de Jean le Breton conservèrent Villandry jusqu'en 1754, année où Louis-Henri d'Aubigné, "marquis de Villandry, Savonnières, Cornuson, maréchal des camp et armée du roi, lieutenant général des ville, château et sénéchaussée de Saumur, Saumurois et Haut-Anjou", vendit la propriété au comte Michel Ange de Castellane, brigadier des armées du roi, ambassadeur à la Porte ottomane, issu d'une des plus anciennes et illustres familles de Provence.

Le nouveau seigneur de Villandry fit construire les grands communs de style classique symétriques, de part et d'autre de l'avant-cour, et réaménagea l'intérieur du château en l'adaptant aux normes de confort du XVIII siècle, plus proches des nôtres que celles de la Renaissance. Le titre de marquisat étant éteint par cette vente, Villandry fut érigé en comté en sa faveur en mai 1758. Le marquis mourut à 79 ans le 26 septembre 1782 et fut inhumé dans le caveau seigneurial de l'église de Villandry. En 1789 son fils Esprit-François-Henri, marquis de Castellane, chevalier d'honneur de Sophie de France et dernier seigneur du lieu, comparut à l'assemblée électorale de la noblesse de Touraine. Les Castellane, héritiers de la duchesse de Dino, possédèrent le château de Rochecotte à Saint-Patrice (37) jusqu'en 1978.

En 1791 le marquis de Castellane se retirant à Paris, vendit pour 850 000 livres le château meublé à François Chénais, qui avait fait fortune dans les plantations de café des Antilles, où, il possédait 400 esclaves noirs ; époux de la riche créole Elisabeth Pondary, il jouissait d'un revenu de plus de 1 200 000 livres, avant la "révolution de Saint-Domingue" (1792) qui ruina ses affaires, sans toucher cependant ses avoirs français. Nommé commandant de la Garde Nationale, le nouveau châtelain fut néanmoins accusé de cacher dix canons qui lui sont réclamés pour la municipalité de Tours, mais lors des perquisitions au château on ne trouve que "six morceaux de carabines hors d'état"...Par lassitude et par économie il renvoie son régisseur et réduit son personnel, prélude à la liquidation de la propriété. "Après avoir fait faire de nouvelles caisses pour 250 orangers réputés parmi les plus beaux de France, pris de colère à l'annonce de réparations nécessaires à l'orangerie, il brada les caisses neuves et fit arracher et scier les arbustes pour s'en chauffer pendant deux hivers..." Se retirant à Tours, il remit en vente domaine et château, qu'il finit par proposer à G.J. Ouvrard, munitionnaire et profiteur de guerre; celui-ci obtint le domaine pour 350 000 francs, soit le tiers de sa valeur, y compris "de très belles glaces, plus de25 000 francs de linge, des meubles et des porcelaines".

En 1804, Chénais, digne par sa ladrerie d'être le modèle au Père Goriot, remaria sa fille récemment divorcée au général baron Paul Thiébault; celui-ci Vénérable de la loge maçonnique locale, fut blessé à Austerlitz, puis acheta une partie du domaine de Richelieu; en 1815, il dut quitter Paris pour Tours. Veuf en 1820, il mourut en 1846. Un matin de 1807, sur plainte de son beau-père, Thiébault avait dû forcer manu militari la porte d'Ouvrard, qui devait encore sur Villandry 60 000 francs. Finalement "Napoléon Ier se paya des dettes d'Ouvrard en s'adjugeant Villandry pour le donner à son frère Jérôme, qui le céda par échange à la famille Hainguerlot, créancière de l'Empereur, résultat d'un arrangement de famille entre les Bonaparte vers 1810-1811", selon l'historien Frédéric Masson, "suite à la responsabilité de Jérôme Bonaparte dans la liquidation Dijon, qui réduisit à la misère plus de 1200 familles". 

Le fils de Pierre Laurent : George Tom Hainguerlot (1795-1868), affairiste, fut fait baron en 1829 sous Charles X; époux de Stéphanie Oudinot fille du maréchal Oudinot (gouverneur des Invalides, il posséda entre autres biens le château de Stains (Seine-Saint-Denis). Pierre-Laurent (1767-1841), le premier du nom, propriétaire de Villandry, mourut en 1841. De 1873 à 1895 le curé de Villandry, avec l'aide financière de Mme Hainguerlot - morte au château le 18/10/1893 - orna l'église paroissiale d'un grand orgue, de deux grosses cloches, des vitraux du chœur et du transept, d'autels en pierre, etc. (Le Noac'h, op.cit.,p. 45). Le 27 août 1849 le général Oudinot, duc de Reggio, commandant en chef de l'armée d'Italie, donna à l'église de Villandry, par l'entremise de sa sœur, le corps de sainte Marie-Victoire, vierge et martyre, relique extraite d'un cimetière romain et qui lui avait remise par le pape Pie IX le 24 mai 1824. Le 17 mai 1873 le caveau seigneurial de l'église hébergea provisoirement le corps d'Alice-Marie Blount, épouse d'Edouard Hainguerlot. Rose Augusta Emilie Paméla Hainguerlot (1802-1881) épousa le baron Alphée Bourdon de Vatry, agent de change et député de la Meurthe sous Louis-Philippe (1793 ? - 1871), acquéreur en 1851 de l'ancienne abbaye de Chaalis, qu'elle légua à son neveu Alfred Hainguerlot; proche des princes d'Orléans, amie du duc d'Aumale et de Thiers elle fut la protectrice de la portraitiste et célèbre collectionneuse Nélie Jacquemart. Le château de Champchevrier à Cléré-Les-Pins (37) conserve un groupe en bronze, présent de chasse offert par les Hainguerlot à leurs hôtes de l'époque.

En 1894 Alfred Hainguerlot vendit puis racheta le domaine, pour le revendre nouveau en 1897 à des marchands de biens qui le morcelèrent pour en tirer plus de profit : "Ne trouvant pas d'acquéreurs, ceux-ci voulaient le démolir pour en revendre les pierres" (Joachim Carvallo cité par Le Noac'h, op.cit. p. 30). Fin 1900 le château est revendu au professeur de physique et pharmacien François-Pierre Le Roux, âgé de 70 ans qui, "(...) se rendant compte que son projet d'usine de produits pharmaceutiques grâce aux chutes d'eau ne lui aurait pas suffisamment rapporté pour entretenir Villandry, remit le château en vente par trois fois, à 160 000, 140 000 et enfin à 120 000 francs" (même réf., p. 30). Fin 1906, le château est finalement acheté par le Docteur Joachim Carvallo, né en Espagne en 1869, et son épouse Ann Coleman, richissime héritière de grands sidérurgistes américains et arrière-grand-père des actuels propriétaires, qui abandonna la brillante carrière scientifique qu'il menait, auprès du professeur Charles Richet (Prix Nobel de médecine en 1913), pour se consacrer uniquement à Villandry.

Il sauva ainsi le château qui était sur le point d'être démoli et créa, en pleine harmonie avec l'architecture Renaissance de ce dernier, les jardins que nous voyons aujourd'hui, le remeubla et y installa une importante collection de tableaux de maîtres espagnols anciens ainsi signalée dans un guide touristique d'avant-guerre : "Les admirables galeries d'art nous attendent. Là, le docteur Carvallo a réuni un véritable trésor d'art ancien : Velasquez, Zurbaran, Greco Goya, Titien, Ribéra. On y voit un plafond hispano-mauresque, des meubles anciens, une merveilleuse madone qui pleure, et un groupe marbre admirable de la Renaissance". Exposée à Paris en 1929, cette collection fut, à la mort de son créateur, divisée puis dispersée ; des tableaux et statues sont reproduits dans un album-souvenir de 24 vues sur Villandry. Joachim Carvallo repose depuis le 15 mars 1936 dans le caveau seigneurial de l'église de Villandry. Il fut également le fondateur, en 1924, de la première association française de défense du patrimoine monumental privé, La Demeure historique, regroupant les propriétaires de châteaux historiques ; il fut un pionnier de l'ouverture de ces monuments au public.

Il ne reste du château féodal que le donjon du XII siècle. Le château Renaissance est construit dans le style des châteaux de la Loire, c'est le château de Villesavin en grande taille. Les communs avec leurs toits dits "à la Mansart" et les deux pavillons qui encadrent l'entrée du château, ont été construits à partir de 1754. L'ensemble après avoir été inscrit le 12 avril 1927 a été classé le 4 septembre 1934.

Les jardins du château sont la reconstitution à partir de textes anciens d'un jardin à la française du XIV siècle. Ces jardins sont divisés en quatre terrasses : une terrasse supérieure comportant le jardin du soleil (création 2008), puis une terrasse avec le jardin d'eau entouré d'un cloître de tilleuls, puis une terrasse accueillant le jardin d'ornement ou jardin de broderies de buis taillés et d'ifs en topiaire et enfin une terrasse inférieure avec le potager décoratif , lui aussi formant un dessin de broderie. Le jardin d'ornement situé au-dessus du potager prolonge les salons du château. Monter jusqu'au belvédère permet d'avoir une vue magnifique sur l'ensemble. Il est constitué desjardins d'amour divisés en 4 ensembles :
- L'amour tendre symbolisé par des cœurs séparés de petites flammes.
- L'amour passionné avec des cœurs brisés par la passion, gravés dans un mouvement rappelant la danse.
- L'amour volage avec 4 éventails dans les angles pour représenter la légèreté des sentiments.
- L'amour tragique avec zizi de poignards et glaives pour représenter la rivalité amoureuse.

Le jardin d'eau à l'extrémité sud de l'ensemble est de création classique autour d'une large pièce d'eau représentant un miroir Louis XV et entouré d'un cloître végétal de tilleuls. L'ensemble comprend aussi un labyrinthe planté de charmilles, dont le but est de s'élever spirituellement jusqu'à la plateforme centrale, un jardin des simples, c'est-à-dire des plantes aromatiques et médicinales, traditionnel au Moyen Âge, la Forêt avec des terrasses fleuries autour d'une serre et d'un beau pavillon du xviiie siècle, le Pavillon de l'Audience, enfin le jardin du soleil, le dernier-né, avec 3 espaces de verdure, la chambre des nuages aux tons bleus et blancs, la chambre du soleil où dominent les jaune-orangé et la chambre des enfants avec ses pommiers. Les fontaines et tonnelles du jardin ont été restaurées à partir de 1994. Les jardins forment un ensemble limité au nord par la route de Tours, au sud par le chemin rural de la Bergerie, à l'ouest par le mur de clôture longeant le labyrinthe végétal. Ils ont obtenu le label de Jardin remarquable. Une journée d’étude a été organisée le 8 février 2012 dans le cadre des Rendez-vous aux jardins 2012 par la Direction générale des patrimoines et le Conseil national des parcs et jardins