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La villa gallo-romaine de Valenciacus (domaine de Valans) précéda un premier "lourd et massif donjon de pierre" édifié à la fin du X siècle ou au début du XI siècle. Le premier seigneur connu par une charte de donation datable entre 1026 et 1047 est Bertrand. En 1220 Gauthier, dit seigneur de Valençay, passe pour avoir été le constructeur du premier château féodal. En 1268, par son mariage avec Jean, bâtard de Châlon, sa descendante Alice de Bourgogne transmet cette très importante seigneurie, fief du duc d'Orléans, comte de Blois, à la maison de Châlon-Tonnerre. En 1410 Charles d'Orléans accorde une diminution d'impôts « aux manans et habitants de Valençay » réduits à la misère par les épidémies, le passage et le logement des troupes. En 1451, la seigneurie passe à Robert II d'Estampes (+ 1453), seigneur de Salbris et de la Ferté-Imbault, en Sologne, chambellan de Charles VII, maréchal et sénéchal de Bourbonnais.

Louis (vers 1470 + 1530), gouverneur et bailli de Blois (1519), chevalier de l'ordre du Roi, marié à une fille du seigneur de Cheverny (1512), débute en 1520 la transformation du manoir féodal de Valençay datant du XII siècle en château moderne. Ces travaux d’embellissement et d’agrandissement se poursuivront, de génération en génération, jusqu’en 1650. Vers 1540, Jacques Ier d'Estampes (1518 + 1574), époux de Jeanne Bernard, dame d'Estiau, riche héritière angevine, engage des travaux plus ambitieux que ceux de son père, faisant raser le vieux manoir pour le remplacer par une résidence neuve dont les plans sont attribuables à l'architecte Jean de l'Espine. À la mort de ce seigneur de Valençay, seuls sont achevés la façade Nord, le pavillon d'entrée et les tours d'angle. Les travaux ne sont repris à grande échelle que dans la première moitié du XVII siècle, de 1640 à 1650, par Dominique d'Estampes (1600 + 1691), 2e marquis de Valençay, marquis d'Applaincourt et de Fiennes (1643), député de la noblesse du Berry (1649). Marié en 1641 à une Montmorency, sœur du Maréchal duc de Luxembourg, il est neveu de Léonor d'Estampes, archevêque duc de Reims et d'Achille, cardinal de Valençay, général des galères de l'ordre de Malte.

L'aile Ouest a été détruite, il n'en reste que l'aile Est. La décoration aurait été confiée à Pierre de Cortone et au peintre Jean Mosnier. La demeure avait un beau vestibule et un escalier de marbre qui conduisait à une grande salle ornée de chefs-d'œuvre de la Renaissance, en particulier une "magnifique tapisserie à fond de paysage" offerte à Henri Dominique d'Estampes (vers 1645 + 1680), marquis de Fiennes, fils aîné de Dominique, et une vierge italienne donnée par le Pape Innocent X à Henri d'Estampes (1603 + 1678), frère cadet de Dominique, ambassadeur de France à Rome puis Grand Prieur de France de l'ordre de Malte.

En 1653 M-lle de Montpensier, dite "la Grande Mademoiselle", y passe et l'évoque ainsi dans ses Mémoires: "J'y arrivais aux flambeaux : je crus entrer dans une demeure enchantée. Il y a un corps de logis le plus beau et le plus magnifique du monde (...) Le degré (escalier) y est très beau et on y arrive par une galerie à arcades qui a du magnifique (...) L'appartement correspond bien à la beauté du degré par les embellissements et meubles". Le château de Valençay, fierté de la Maison d'Estampes, est aussi source de prodigieuses dépenses et engloutit la fortune de ses propriétaires. Au commencement du XVIII siècle, le grand domaine se trouve divisé par les successions familiales et la veuve presque ruinée de François-Henri d'Estampes (+ 1711), 4e marquis de Valençay, en cède la moitié en 1719 à l'agioteur John Law, vente qui sera annulée par arrêt du Conseil du Roi en 1722.

En juillet 1747, Valençay est cédé par les d'Estampes, avec 20 000 hectares, à Jacques-Louis Chaumont de La Millière, pour 400 000 Livres, somme très modeste pour une telle propriété. Vingt ans plus tard, la propriété est revendue avec une forte plus-value à Philippe Legendre de Villemorien, fermier général, qui y fait réaliser d'importants travaux : réparation, construction de la "Tour Neuve" au Sud, démolition des communs fermant la cour d'honneur à l'Est, suppression des fenêtres à la Française et du toit "à la Mansard". Il y crée une filature, plusieurs forges, fait rétablir les ponts sur le Nahon, et refaire la route de Selles-sur-Cher. Ces forges se trouvaient à Luçay-le-Mâle, « annexe à la seigneurie de Valençay (...) le château de Lucay parait être de la même époque que celui de Valençay: sa position est très belle, il domine la forge, l'étang qui l'alimente, le bourg de Luçay et des ravins pittoresques". Sous la Terreur, son fils, le comte Jean-Baptiste Legendre de Luçay, échappe de peu à la guillotine en se cachant trois jours et trois nuits dans la forêt de Garsenland; arrêté, il fut acquitté grâce à son épouse en qualité «d'entrepreneur de travaux utiles à la République».

En 1803, le comte de Luçay, préfet des Palais Consulaires mais à court d'argent, vend pour 1,6 million de francs l'énorme domaine de 12 000 hectares répartis sur 23 communes à Charles-Maurice de Talleyrand-Périgord, ex-évêque d'Autun, ministre des Relations Extérieures du Consulat, obéissant ainsi à Bonaparte - qui contribua à l'achat - suivant cet ordre: «Je veux que vous ayez une belle terre, que vous y receviez brillamment le corps diplomatique, les étrangers marquants...». Après y être venu avec son épouse Catherine Worlée, Talleyrand chargea Jean-Augustin Renard de restaurer et d'embellir sa nouvelle propriété; un pavillon de chasse fut alors aménagé et le parc transformé en parc à l'anglaise; le château est remeublé dans le style antiquisant alors en vogue ; le cabinet de travail abrite aujourd'hui des meubles et objets lui ayant appartenu dont un curieux fauteuil dit "à soufflets" (poches latérales). Le mobilier de sa chambre provient de son hôtel parisien de la rue Saint-Florentin. Le lit de style Directoire acquis par Talleyrand en souvenir de Mme de Staël a donné son nom à une autre chambre. En 1902 le dernier duc de Talleyrand-Valençay fit fermer par des portes-fenêtres la galerie à arcades de la cour d'honneur, où se trouvent les portraits en pied de plusieurs ancêtres de Talleyrand, peints en 1810 par le peintre Joseph Chabord (1786-1848), élève de Regnault, auteur de deux portraits équestres de Napoléon. Le célèbre cuisinier Marie-Antoine Carême, « chef de bouche » de Talleyrand, séjourna au château presque chaque année.

De 1808 à décembre 1813, Ferdinand VII d'Espagne son frère don Carlos, son oncle don Antonio, et une suite nombreuse y furent assignés à résidence sous la surveillance du chevalier Berthemy. Le traité de Valençay, qui y fut signé dans la nuit du 10 au 11 décembre 1813, lui rendit alors la couronne d'Espagne et les trois princes retournèrent dans leur pays le 12 mars 1814. Leur souvenir est évoqué par « la chambre du Roi d'Espagne », une allée couverte près du château, et un acte de baptême daté du 23 juin 1810 gardé dans les archives paroissiales qui porte leurs signatures et, jusqu'à une date imprécise du xixe siècle, dans l'église paroissiale par un Saint-Ferdinand de l'école espagnole dans un cadre aux armes de Castille et de Leon, donné par le roi au curé lors de son départ mais qui, brûlé par un cierge placé trop près, fut ensuite remplacé par une copie du peintre Jobbé-Duval.

Talleyrand, qui revint y vivre à partir de 1816, fut conseiller municipal puis maire de Valencay. Il reconstitua la filature – qui fournissait les usines de Châteauroux, d'Issoudun et la maison Seillière à Paris, et obtint une médaille à l'Exposition de Paris de 1819 – fit ériger le clocher de l'église en 1836, créa un nouveau cimetière et donna un terrain pour édifier la mairie. "Il n'y a ni mendiants ni individus absolument nécessiteux à Valencay, écrivait le 14 décembre 1825 le préfet de l'Indre au ministre de l'Intérieur, parce que M. de Talleyrand a établi des ateliers où il y a du travail pour tous les âges. Ceux que la maladie atteint sont visités, secourus, consolés par les Sœurs de charité qu'il a dotées et fixées dans cette petite ville".

En 1818, ayant morcelé une propriété dont une partie revint à la commune, il consacra l'autre à la fondation d'une école pour enfants pauvres et offrit à sainte Elisabeth Bichier des Ages, dont il connaissait l'œuvre par son oncle Talleyrand, cardinal-archevêque de Paris, d'y fonder une maison, achevée avec une chapelle en 1820. Celle-ci était ornée de lambris, d'un mobilier de chêne sculpté, de vitraux, d'une Fuite en Égypte attribuée à Le Sueur - détruite par l'incendie du 18 août 1944 - et d'un calice en vermeil ciselé et incrusté de lapis, don du pape Pie VI à un prince Poniatowski archevêque de Cracovie, offert avant 1834 par une de ses nièces qui vécut à Valençay et y fut inhumée, qui fut rendu en 1905 au duc de Valençay, et finalement transmis au musée du Louvre.

Talleyrand, qui s'intéressait au travail des religieuses, visitait souvent ce qu'on appelait "la Maison de Charité", et y menait ses hôtes, dont Mgr de Villèle, archevêque de Bourges, et, le 26 octobre 1834, le duc d'Orléans et une nombreuse suite. Par un codicille à son testament du 9 mars 1837, Talleyrand, qui mourut un an après, assura la perpétuité de l'établissement, et exprima la volonté d'y être inhumé et à cet effet fit creuser une grande crypte sous le chœur de la chapelle de l'école libre.