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Le site est habité depuis la Préhistoire, comme en attestent les traces retrouvées sur les lieux. On note également une présence gallo-romaine (petit tumulus et tombes), et certaines rumeurs en font le domaine du gallo-romain Uccius ; en effet, ces riches propriétaires ont souvent laissé leur nom aux petites agglomérations qui y sont apparues devenues paroisses puis communes. Cité au vie siècle sous le nom d'Ucerum (chronique de Turons), le site d'Ussé, adossé à la forêt de Chinon, occupe un espace stratégique, contrôlant la route de Chinon, et la navigation de la Loire et de l'Indre.

Le premier seigneur connu d'Ussé fut en 1004 le chef viking Guelduin Ier de Saumur (dit le diable de Saumur), seigneur de Saumur, d'Ussé et de Pontlevoy, portant les couleurs du comte de Blois Thibaut II puisEudes II. Il édifia la première forteresse en bois. Son fils Guelduin II lança en 1040 la construction en pierre d'un premier château. En 1099, Olivier d'Ussé est le seigneur des lieux.

Vers la fin de la guerre de Cent Ans, en 1424, Jean V de Bueil, comte de Sancerre, seigneur d'Ussé et capitaine du roi, membre d'une des plus illustres familles tourangelles, fait construire la structure de base du château actuel. Il meurt en 1477. Son fils Antoine, seigneur d'Ussé en 1456, épouse en 1462 Jeanne de Valois, fille de Charles VII et d'Agnès Sorel, qui lui apporte une dot de 40 000 écus d'or. Dans les années 1460, il entreprend la reconstruction du château dans le style du xve siècle. Surendetté, Antoine de Bueil vend Ussé à Jacques d'Espinay en 1485. D'origine bretonne, Jacques d'Espinay est le fils du chambellan de François II de Bretagne. Il devient lui-même chambellan des rois Charles VIII et Louis XII, puis accède à la fonction de grand-maître de l'hôtel de la reine. Il poursuit les travaux du château et fonde en 1521 la collégiale, destinée à devenir la chapelle funéraire de sa famille. Son fils Charles et sa belle-fille Lucrèce de Pons poursuivent les travaux. Leur fils René leur succède en 1534. La chapelle, dédiée à sainte Anne, est consacrée le 11 août 1538. Lui-même criblé de dettes, René vend le château en 1557 à Suzanne de Bourbon. La fille de Suzanne de Bourbon, Louise de Rieux, apporte le domaine à son époux René de Lorraine, marquis d'Elbeuf. Toujours par mariage, Ussé passe ensuite à Henri de Savoie, duc de Nemours, qui meurt en 1620.

Après une succession de propriétaires, le château est acquis en 1659 par Thomas Bernin, marquis de Valentinay, secrétaire du Roi ; c'est en 1664 qu'il fait aménager les jardins d'après des dessins de Le Nôtre. Il est écrit dans le dossier : « La Seigneurie d'Ussé est très considérable, et d'une grande étendue, consistant en un château avec cinq grosses tours et fermé de fossés à fond de cave et pont-levis, dans l'enceinte duquel est une église (chapelle actuelle), qui en est la paroisse où il y a un Chapitre composé d'un Doyen et de cinq chanoines de la Fondation des Seigneurs du dit lieu, avec un parc de soixante arpents, clos de murs, et avec tous les ornements qui peuvent rendre une terre capable de porter un titre éminent». En septembre 1700, la châtellenie d'Ussé est érigée en marquisat en faveur de Louis II Bernin de Valentinay, receveur général des finances à Tours et ami de Charles Perrault qu'il recevra plusieurs fois au château. Le domaine comprenait également les terres de Rivarenne et Bréhémont. Contrôleur général de la Maison du roi, Louis Bernin de Valentinay épouse en janvier 1691 Jeanne-Françoise Le Prestre de Vauban, décédée le 14 novembre 1713, seconde fille du maréchal de France. Ils auront trois enfants : Louis, marquis d'Ussé, et deux filles dont la cadette sera religieuse à Sainte-Marie-de-Saint-Denis. Vauban viendra d'ailleurs plusieurs fois au château et plusieurs plans de fortification y furent réalisés. Il est d'ailleurs l'auteur de la construction « italienne » et des terrasses du château, ainsi que de l'allée dite des Cavaliers. Voltaire y aurait séjourné et écrit une partie de La Henriade.

Construite entre 1521 et 1535 par Charles d'Espinay et son épouse Lucrèce de Pons, la collégiale d'Ussé, dédiée à la Vierge et à sainte Anne, fait office d'oratoire privé et de chapelle funéraire. La porte d'entrée, en anse de panier, est surmontée d'un entablement et d'un fronton cintré à coquille. Les embrasements de l'arc sont ornés de dix-sept médaillons d'où apparaissent les bustes des douze Apôtres sur les côtés (le Christ est au centre). À droite du Christ, et de haut en bas se trouvent Pierre, Jean, Jacques le Majeur, André, Thomas, et peut-être Jacques le Mineur. Les quatre médaillons du bas ont pour thème la Mort. Les stalles du xvie siècle, de style gothique enrichies de décors « à l'Italienne », sont de Jean Goujon.Une statue de Dieu le père trône sous un baldaquin, tandis que l'on peut admirer une Vierge en faïence émaillée de Luca della Robbia.

En 1780, les descendants de Louis Bernin de Valentinay vendent le château. En 1807, Amédée-Bretagne-Malo de Durfort revenu d'Angleterre, après avoir racheté le château de Duras, achète le château d'Ussé à Roger de Chalabre. Les cèdres du Liban ramenés de terre sainte en 1817 par François-René de Chateaubriand pour son amie Claire de Kersaint, épouse du duc de Duras, sont encore visibles près de la chapelle. L'écrivain y aurait rédigé une partie des Mémoires d'outre-tombe. Louis XVIII offrit aux châtelains d'alors son portrait, encore accroché au mur de l'escalier d'honneur. L'architecte suisse Pierre-Charles Dussillon, qui restaura et « compléta » le château voisin d'Azay-le-Rideau, fut également employé à Ussé ; il fut l'auteur vers 1835 de l'hôtel particulier du 14, rue Vaneau à Paris (VIIe) de style néo-Renaissance, dont la façade fut ornée par le sculpteur Molknecht. La dernière Duras transmit le domaine à son petit-fils par alliance, le duc de Blacas, dont les descendants sont restés propriétaires.

Charles Perrault se serait inspiré de ce château pour le conte de la Belle au bois dormant3. Le château en contient d'ailleurs une mise en scène, installée le long du chemin de ronde, grâce à un ensemble de statues de cire.